Ученые наконец увидели, как природа перемещает энергию так эффективно
С помощью ультрабыстрых рентгеновских методов исследователи впервые проследили, как изменения электронов и протонов связаны с реорганизацией воды в реакции, подобной фотосинтезу
Короткое резюме
Исследователи зафиксировали ключевые стадии химической реакции, которая помогает природе переносить энергию с исключительной эффективностью. Ультрабыстрые рентгеновские лучи показали, как изменения, затрагивающие электроны и протоны, тесно связаны с перестройкой окружающих молекул воды. Поскольку похожие реакции лежат в основе фотосинтеза и других процессов преобразования энергии, методика может помочь создать более совершенные катализаторы, топливные элементы и проточные батареи.
Многие важные реакции в природе зависят от согласованного движения положительно и отрицательно заряженных частиц; они необходимы для фотосинтеза, катализа и биологического преобразования энергии, но протекают настолько быстро, что их крайне трудно наблюдать. Группа под руководством Тихоокеанской северо-западной национальной лаборатории Министерства энергетики США вместе с SLAC и университетами изучила светозапускаемый протон-сопряженный перенос электрона, или PCET, на рутениевом комплексе, который поглощает свет и в кислых условиях захватывает протон. Комбинируя ультрабыструю рентгеновскую спектроскопию, рентгеновское рассеяние и квантово-химические расчеты с молекулярной динамикой, ученые впервые со структурной чувствительностью показали, как электронная структура молекулы меняется в определенных местах при присоединении протона и одновременно реорганизуется водное окружение; результаты опубликованы в Nature Communications. При этом сам протон напрямую не наблюдался, а выводы основаны на согласии данных и расчетов.
Новый подход позволяет напрямую исследовать открытые вопросы о том, происходят ли переносы электрона и протона одновременно, в каком месте молекулы и как водная сеть способствует «прыжку» протона. В перспективе это может помочь проектировать более эффективные катализаторы, топливные элементы, проточные батареи и другие технологии преобразования и хранения энергии, а модернизация LCLS-II с лучшим соотношением сигнал/шум расширит применение метода к более сложным химическим системам.
Впервые со структурной чувствительностью
Показано, как локальные изменения электронной структуры при присоединении протона сопровождаются глобальной реорганизацией сети воды
Комбинированный метод
Ультрабыстрая рентгеновская спектроскопия chemRIXS и рентгеновское рассеяние XCS в LCLS/SLAC дополнены расчетами TDDFT и моделированием молекулярной динамики
Модельная система
Изучен светозапускаемый PCET на рутениевом комплексе, который в кислой среде захватывает протон; выбор комплекса упростил интерпретацию рентгеновских сигналов
Практический потенциал и ограничение
Результаты могут улучшить катализаторы, топливные элементы и проточные батареи, хотя протон не наблюдался напрямую, а выводы основаны на согласии данных и расчетов
Текст сгенерирован с использованием ИИ
